摘 要:苧麻作為一種韌皮纖維,需要通過脫膠加工將纖維從莖中分離出來。生物酶脫膠具有生態(tài)環(huán)保的特點(diǎn),具有替代傳統(tǒng)化學(xué)法脫膠的潛力。但僅依靠生物酶催化作用,尚不能獲得殘膠率符合要求的苧麻纖維。試驗(yàn)采用過碳酸鈉預(yù)處理/生物酶體系對(duì)苧麻中膠質(zhì)進(jìn)行降解,從而獲得苧麻纖維。在過碳酸鈉質(zhì)量濃度8g/L,處理pH為10,處理溫度80℃,處理時(shí)間2h,酸性果膠酶濃度400U/L,酶處理時(shí)間4h的條件下,獲得的苧麻纖維殘膠率為4.27%,束纖維強(qiáng)度為3.35cN/dtex,基本達(dá)到GB/T 20793—2015《苧麻精干麻》要求。另外,苧麻纖維的藍(lán)光白度、柔軟度、纖維素聚合度、回潮率均達(dá)到三級(jí)精干麻水平。
關(guān)鍵詞:脫膠;過碳酸鈉預(yù)處理;果膠酶;苧麻
苧麻是我國(guó)特有的植物,具有吸濕、透氣、抑菌、防霉、抗紫外線等優(yōu)良性能[1-2]。苧麻纖維來自于植物的莖,需要通過脫膠加工將纖維從莖中分離出來。膠質(zhì)的主要組成為果膠、半纖維素和木質(zhì)素等。目前,常用的苧麻脫膠方法有自然漚漬法、煮練脫膠法、化學(xué)脫膠法、微生物脫膠法和生物酶脫膠法[3]。
最早的麻脫膠方法是自然漚漬法,其利用自然界中各種微生物產(chǎn)生的酶,對(duì)苧麻韌皮部膠質(zhì)進(jìn)行水解。煮練脫膠法是利用燃燒獲得的草木灰中的鈣鎂鹽等堿性化合物,對(duì)苧麻纖維進(jìn)行溶脹,脫除粘附在纖維表面的各種膠質(zhì)?;瘜W(xué)脫膠方法是利用酸、堿、氧化物對(duì)苧麻中的膠質(zhì)和纖維素的作用不同[4-5],通過煮練、水洗等化學(xué)、物理機(jī)械手段使膠質(zhì)與纖維逐步分離。雖然化學(xué)脫膠具有產(chǎn)品質(zhì)量好、生產(chǎn)不受季節(jié)限制等優(yōu)點(diǎn),但存在廢水排放量大、污染環(huán)境等問題,不符合紡織行業(yè)綠色可持續(xù)發(fā)展的要求[6]。微生物脫膠是將特殊菌株接種到原麻上,通過“膠養(yǎng)菌、菌產(chǎn)酶、酶脫膠”[7],即利用微生物分泌產(chǎn)生的生物酶降解膠質(zhì),但該方法存在耗時(shí)長(zhǎng)、產(chǎn)品質(zhì)量不穩(wěn)定等問題[8]。酶法脫膠是利用生物酶對(duì)苧麻中的膠質(zhì)進(jìn)行降解,具有處理?xiàng)l件溫和、生態(tài)環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。目前,多種生物酶,如果膠酶、木聚糖酶、甘露聚糖酶、漆酶等已被用于苧麻脫膠研究[9-10]。但是,目前的研究與應(yīng)用實(shí)踐表明,僅利用酶對(duì)苧麻或其他韌皮纖維進(jìn)行脫膠,制得的麻纖維殘膠率高,無法達(dá)到GB/T 20793—2015《苧麻精干麻》中規(guī)定的三級(jí)精干麻殘膠率≤4.5%的要求。因此,多采用其他處理聯(lián)合生物酶對(duì)苧麻進(jìn)行脫膠,如蘇州大學(xué)祁麗將低溫等離子體處理與生物酶催化聯(lián)合應(yīng)用于苧麻脫膠,結(jié)果表明,低溫等離子體處理能提升果膠酶、木聚糖酶的催化活性,使苧麻脫膠率得到提升[11]。
過碳酸鈉(2Na2CO3·3H2O2)是Na2CO3與H2O2的加成化合物,分子內(nèi)Na2CO3和H2O2以氫鍵形式連接,溶解于水中會(huì)分解成Na2CO3和H2O2,主要用作漂白劑、氧化劑、去污劑、殺菌劑和清洗劑[12]。東華大學(xué)劉國(guó)亮采用過碳酸鈉或堿性果膠酶-過碳酸鈉對(duì)苧麻進(jìn)行脫膠,結(jié)果表明單獨(dú)用過碳酸鈉脫膠的樣品殘膠率為13.65%,用堿性果膠酶-過碳酸鈉脫膠的樣品殘膠率為9.93%,說明果膠酶與過碳酸鈉聯(lián)合脫膠具有一定的提升作用,但與傳統(tǒng)化學(xué)脫膠樣品的殘膠率(3.78%)相比仍然較高[13]。
本研究先采用過碳酸鈉對(duì)苧麻進(jìn)行處理,部分去除膠質(zhì),在苧麻中產(chǎn)生更多的擴(kuò)散通道,再利用果膠酶對(duì)膠質(zhì)進(jìn)行催化降解。試驗(yàn)研究了過碳酸鈉預(yù)處理和果膠酶處理對(duì)苧麻纖維殘膠率與束纖維斷裂強(qiáng)度、膠質(zhì)含量,以及苧麻纖維物理和化學(xué)結(jié)構(gòu)的影響等,以期為企業(yè)生產(chǎn)提供參考。
1 試驗(yàn)部分
1.1 材料、試劑與儀器
材料生苧麻(黃岡華辰艾麻紡織品有限公司)
試劑過碳酸鈉、氫氧化鈉、乙二胺四乙酸二鈉(分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),JFC-6滲透劑(山東優(yōu)索科技有限公司),果膠酶(200 U/m L,濰坊康地恩生物科技有限公司),JNM-D1乳化劑、JNM-D2乳化劑(湖州尤嘉生物科技有限公司),硅酸鈉、亞硫酸鈉、三聚磷酸鈉、次氯酸鈉、硫酸(分析純,上海阿拉丁生化科技股份有限公司)
儀器AL-204型電子天平[梅特勒托利多科技(中國(guó))有限公司],101A-1B型電熱鼓風(fēng)干燥箱(上海安亭科學(xué)儀器有限公司),WSD-Ⅲ型全自動(dòng)白度計(jì)(北京康光儀器有限公司),UV-1800型紫外-可見光分光光度計(jì)(日本島津公司),HH-2型數(shù)顯恒溫水浴鍋(江蘇金壇榮華儀器制造有限公司),SU1510型掃描電子顯微鏡(日本HITACHI公司),YG12A型電子束纖維強(qiáng)力機(jī)(常州第一紡織設(shè)備有限公司),D2 PHASER型X衍射儀(德國(guó)布魯克AXS有限公司)
1.2 過碳酸鈉-酸性果膠酶苧麻脫膠工藝
工藝流程:分揀軋麻→過碳酸鈉處理→清洗→敲麻→水洗→酸性果膠酶處理→低堿洗練→水洗→給油→脫水→烘干
(1)過碳酸鈉處理工藝處方/(g·L-1)
(2)酸性果膠酶處理工藝處方/U·L-1
(3)低堿洗練處理
1.3 測(cè)試方法
1.3.1 殘膠率
參考GB/T 18147.2—2008《大麻纖維試驗(yàn)方法第2部分:殘膠率試驗(yàn)方法》測(cè)定苧麻纖維的殘膠率。
1.3.2 束纖維強(qiáng)度
將苧麻束按照GB/T 5881—1986《苧麻理化性能試驗(yàn)取樣方法》進(jìn)行取樣,并切割分成長(zhǎng)度40mm、質(zhì)量1.5 mg的麻束,采用束纖維強(qiáng)力機(jī)測(cè)試強(qiáng)度。設(shè)置測(cè)試參數(shù)如下:拉伸速率300mm/min,拉伸隔距10mm。重復(fù)測(cè)10次,取平均值。
1.3.3 纖維化學(xué)成分測(cè)定
按照GB/T 5889—1986《苧麻化學(xué)成分定量分析方法》對(duì)苧麻樣品中的纖維素、半纖維素、果膠、木質(zhì)素、水溶物、脂蠟質(zhì)含量進(jìn)行測(cè)定。測(cè)3次,取平均值。
1.3.4 纖維形態(tài)分析
采用SU1510型掃描電子顯微鏡對(duì)苧麻表面及橫截面形貌進(jìn)行觀察。測(cè)試條件:加速電壓5kV,放大倍數(shù)500倍。
1.3.5 纖維結(jié)晶度
采用D2 PHASER型X衍射儀對(duì)苧麻纖維進(jìn)行測(cè)試。測(cè)試條件:2θ在5°~45°,掃描速率0.5°/s。按式(1)計(jì)算苧麻纖維的結(jié)晶度指數(shù)(Icr)[14]:
式中:I002為2θ在21°~23°處的晶格衍射峰的最大強(qiáng)度;Iam為在2θ在16°~18°處的非晶態(tài)區(qū)域的衍射峰最小強(qiáng)度。
1.3.6 苧麻纖維素聚合度
按照GB/T 5888—1986《苧麻纖維素聚合度測(cè)定方法》測(cè)定苧麻樣品的纖維素聚合度。測(cè)3次,取平均值。
1.3.7 苧麻纖維白度
按照GB/T 5885—1986《苧麻纖維白度試驗(yàn)方法》,采用WSD-Ⅲ型白度儀測(cè)試苧麻纖維束的藍(lán)光白度。測(cè)10次,取平均值。
1.3.8 束纖維柔軟度
使用Y331型紗線捻度儀測(cè)試柔軟度,樣品夾持長(zhǎng)度100mm,轉(zhuǎn)速1r/s,預(yù)加張力2c N,每組測(cè)試?yán)w維質(zhì)量1g。共測(cè)3組,取平均值。
1.3.9 纖維回潮率
按照GB/T 5883—1986《苧麻回潮率、含水率試驗(yàn)方法》對(duì)試樣的回潮率進(jìn)行測(cè)試。測(cè)3次,取平均值。
2 結(jié)果與討論
2.1 過碳酸鈉處理?xiàng)l件對(duì)苧麻脫膠的影響
在果膠酶濃度為200U/L、酶處理溫度60℃、酶液pH=6的條件下,按1.2節(jié)過碳酸鈉-酸性果膠酶工藝對(duì)苧麻脫膠,以苧麻纖維的殘膠率和束纖維強(qiáng)度為評(píng)價(jià)指標(biāo),優(yōu)化過碳酸鈉用量、處理液pH、處理溫度、處理時(shí)間等工藝參數(shù),結(jié)果見圖1。
圖1 過碳酸鈉預(yù)處理中(a)過碳酸鈉用量、(b)處理液p H、(c)處理溫度、(d)處理時(shí)間對(duì)苧麻脫膠的影響
注:預(yù)處理液中,過碳酸鈉質(zhì)量濃度為溫8g/L,pH為9,處理度90℃,處理時(shí)間60min。
由圖1(a)可知,隨著過碳酸鈉用量的增加,苧麻纖維的殘膠率逐漸下降,束纖維強(qiáng)度先升高后降低。這是由于隨著過碳酸鈉用量的增加,處理液的氧化能力提升,對(duì)膠質(zhì)的去除效果增強(qiáng),所以過碳酸鈉用量越大,纖維殘膠率越低。根據(jù)束纖維強(qiáng)度測(cè)試方法,膠質(zhì)去除后,單位質(zhì)量的纖維束中膠質(zhì)占比減小,纖維占比增加,測(cè)得的束纖維強(qiáng)度提升。但是過碳酸鈉在去除膠質(zhì)的同時(shí)也會(huì)對(duì)纖維主體纖維素造成氧化損傷,所以過度的過碳酸鈉處理會(huì)降低纖維束強(qiáng)度[15]。綜合殘膠率與束纖維強(qiáng)度,選擇過碳酸鈉質(zhì)量濃度為8g/L。
由圖1(b)可知,隨著過碳酸鈉處理液pH升高,苧麻纖維的殘膠率逐步下降,束纖維強(qiáng)度逐步提升,并趨于穩(wěn)定。在處理液pH為10的條件下,殘膠率為4.8%,束纖維強(qiáng)度為3.18 cN/dtex。因?yàn)閴A性條件下,過碳酸鈉溶液的氧化能力更強(qiáng),苧麻纖維中的膠質(zhì)更容易發(fā)生溶脹與脫落,因此脫膠效果更好。但是纖維素在堿性高溫條件下,更易受到氧化損傷,所以選擇過碳酸鈉處理液pH為10。
由圖1(c,d)可以看出,隨著過碳酸鈉處理溫度的升高和時(shí)間的延長(zhǎng),苧麻纖維殘膠率逐漸下降,束纖維強(qiáng)度先升高后降低。這說明溫度升高和時(shí)間延長(zhǎng)對(duì)膠質(zhì)的去除起促進(jìn)作用,但是過高的溫度或過長(zhǎng)的處理時(shí)間均會(huì)對(duì)苧麻纖維造成更大的損傷。綜合考慮,選擇過碳酸鈉處理溫度80℃和處理時(shí)間120min。在此工藝條件下,結(jié)合果膠酶處理,得到的精干麻殘膠率為4.27%,束纖維強(qiáng)度為3.35c N/dtex,基本達(dá)到GB/T20793—2015《苧麻精干麻》要求(殘膠率≤4.5%,束纖維強(qiáng)度≥3.5c N/dtex)。
2.2 果膠酶處理?xiàng)l件對(duì)苧麻脫膠的影響
按上述優(yōu)化工藝處方,即過碳酸鈉8 g/L、處理液pH=10、處理溫度80℃、處理時(shí)間120min,對(duì)苧麻纖維進(jìn)行過碳酸鈉預(yù)處理后,再按1.2節(jié)工藝進(jìn)行酸性果膠酶處理,探究果膠酶用量、處理時(shí)間對(duì)苧麻纖維殘膠率和束纖維強(qiáng)度的影響,結(jié)果見圖2。
圖2 酸性果膠酶處理中(a)果膠酶用量、(b)處理時(shí)間對(duì)苧麻脫膠的影響
由圖2(a)可知:隨著果膠酶用量的增加,苧麻纖維殘膠率下降。當(dāng)果膠酶用量小于100U/L時(shí),苧麻纖維殘膠率高于8%;當(dāng)果膠酶用量達(dá)到400U/L時(shí),苧麻纖維殘膠率下降至5%以下,而此時(shí)束纖維強(qiáng)度最高,達(dá)到3.35c N/dtex。
由圖2(b)可知:在酶處理時(shí)間較短時(shí),苧麻纖維殘膠率較高,當(dāng)酶處理時(shí)間為1 h時(shí),纖維的殘膠率為8.22%;延長(zhǎng)酶處理時(shí)間,苧麻纖維殘膠率進(jìn)一步下降;當(dāng)處理時(shí)間達(dá)到4h以上時(shí),殘膠率降至5%以下并趨于穩(wěn)定。
綜上所述,酶用量與酶處理時(shí)間對(duì)苧麻纖維的束纖維強(qiáng)度影響不大,均在3.11~3.35c N/dtex范圍內(nèi)。因此,選擇酶用量為400 U/L,酶處理時(shí)間為4h。
2.3 過碳酸鈉-果膠酶脫膠過程中纖維化學(xué)成分變化
對(duì)比分析了過碳酸鈉處理、酸性果膠酶處理、過碳酸鈉-酸性果膠酶處理、過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理對(duì)苧麻纖維中的半纖維素、木質(zhì)素、果膠、水溶物、脂蠟質(zhì)和纖維素含量的影響,并與未處理苧麻進(jìn)行比較,結(jié)果見表1。
表1 過碳酸鈉-果膠酶脫膠過程中纖維化學(xué)成分變化
由表1可知,與未處理苧麻相比,過碳酸鈉處理后,苧麻中各雜質(zhì)含量均有一定程度降低,其中半纖維素和果膠含量下降比較明顯,半纖維素質(zhì)量分?jǐn)?shù)由未處理苧麻的14.73%下降至9.32%,果膠質(zhì)量分?jǐn)?shù)由3.82%下降至3.11%,去除率分別為36.73%和18.59%。酸性果膠酶處理后,苧麻中果膠質(zhì)量分?jǐn)?shù)由3.82%下降至1.50%,但是其他雜質(zhì)含量下降并不明顯。這說明單獨(dú)使用過碳酸鈉或酸性果膠酶處理,得到的苧麻纖維中的雜質(zhì)仍然較高。過碳酸鈉-酸性果膠酶兩步處理后,苧麻纖維中半纖維素和果膠質(zhì)量分?jǐn)?shù)大幅降低,分別為4.20%和0.31%,該方法對(duì)半纖維素和果膠的去除效果優(yōu)于單獨(dú)過碳酸鈉或酸性果膠酶處理,說明過碳酸鈉預(yù)處理對(duì)后續(xù)酶催化有很好的促進(jìn)作用,但是對(duì)木質(zhì)素的去除并不顯著,木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)仍高達(dá)3.73%。粘附于纖維表面的膠質(zhì)較難去除,僅依靠過碳酸鈉-酸性果膠酶兩步處理仍無法將殘膠率降至理想水平,因此后續(xù)的低堿洗練工序也很關(guān)鍵。經(jīng)過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理,苧麻纖維中各種非纖維素成分含量進(jìn)一步下降,其中木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)降至1.03%。
2.4 過碳酸鈉-酸性果膠酶脫膠過程中苧麻物理形態(tài)變化
采用數(shù)碼相機(jī)和SEM觀察不同處理后苧麻纖維的表面與橫截面形貌,如圖3所示。
由圖3(a)可以看出,未處理苧麻顏色青黃,多數(shù)纖維粘結(jié)在一起。經(jīng)SEM放大觀察,苧麻表面形貌呈現(xiàn)凹凸不平的狀態(tài),膠質(zhì)充滿了纖維與纖維之間的間隙,纖維粘結(jié)在一起,甚至無法區(qū)分出單根纖維。
由圖3(b)可以看出,過碳酸鈉處理后的苧麻顏色變白,能觀察到分散的苧麻纖維。與未處理苧麻相比,過碳酸鈉處理后苧麻表面變得光滑,但是仍能觀察到許多膠質(zhì),已經(jīng)有單根分散的苧麻纖維出現(xiàn),但也存在未完全分離的苧麻纖維。
由圖3(c)可以看出,過碳酸鈉-酸性果膠酶處理后,苧麻纖維的白度進(jìn)一步提升,完全分散開來,但纖維表面能觀察到少量膠質(zhì)。
圖3 (a)未處理苧麻、(b)經(jīng)過碳酸鈉處理的苧麻、(c)過碳酸鈉-酸性果膠酶處理苧麻和(d)過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理苧麻的數(shù)碼照片與SEM圖片
由圖3(d)可以看出,過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理后,苧麻纖維明顯分散,白度高,結(jié)構(gòu)蓬松,具有良好的絲光感。SEM圖片顯示,纖維表面光滑,膠質(zhì)被去除,達(dá)到了很好的脫膠效果。
2.5 過碳酸鈉-酸性果膠酶脫膠對(duì)苧麻結(jié)晶度的影響
過碳酸鈉處理是一種氧化處理,可能會(huì)對(duì)苧麻纖維中的纖維素主體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生損傷,對(duì)不同工藝處理后的苧麻樣品進(jìn)行XRD測(cè)試,結(jié)果如圖4和表2所示。
圖4 不同工藝處理的苧麻纖維的XRD圖譜
表2 不同處理后苧麻的特征峰強(qiáng)度和結(jié)晶度
由圖4和表2可知,經(jīng)過碳酸鈉、酸性果膠酶和低堿洗練逐步處理后,苧麻的結(jié)晶度逐漸上升,由未處理苧麻的54.26%上升至最終的62.66%,苧麻由韌皮狀變成單纖維,纖維中纖維素占比越來越高,測(cè)得的苧麻纖維結(jié)晶度也越來越高[16]。過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理制得的苧麻纖維結(jié)晶度為62.66%,接近但稍低于已報(bào)道苧麻纖維的結(jié)晶度(70%左右)。這是因?yàn)楸疚闹频玫钠r麻纖維殘膠率在5%左右,高于傳統(tǒng)化學(xué)法制得苧麻的殘膠率(2%~3%),從而導(dǎo)致結(jié)晶度測(cè)試結(jié)果偏低。另外,也可能與苧麻品種有關(guān)。結(jié)晶度大于60%的纖維屬高結(jié)晶度纖維,可滿足紡織行業(yè)需求。
2.6 過碳酸鈉-酸性果膠酶脫膠苧麻的其他性能
進(jìn)一步對(duì)處理后苧麻的藍(lán)光白度、聚合度、柔軟度和回潮率進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果如表3所示。
表3 苧麻纖維的藍(lán)光白度、聚合度、柔軟度和回潮率
由表3可知,隨著過碳酸鈉、酸性果膠酶和低堿洗練脫膠工藝的逐步進(jìn)行,苧麻的藍(lán)光白度逐漸升高。經(jīng)脫膠處理后,苧麻纖維的藍(lán)光白度從11.3%分別增加到44.26%(過碳酸鈉處理后)、50.37%(果膠酶處理后)和69.32%(低堿洗練處理后)。采用過碳酸鈉-酸性果膠酶-低堿洗練處理后,纖維白度滿足一級(jí)精干麻白度≥50%的要求。
采用苧麻纖維所能承受的加捻程度表征其柔軟度,若纖維柔軟度越大,其能夠承受加捻的程度越大。隨著脫膠工藝的進(jìn)行,苧麻纖維的柔軟度逐漸增大,纖維束的柔軟度從38捻增加到128捻,說明獲得的苧麻纖維具有良好的柔軟性能。經(jīng)脫膠處理后,苧麻纖維的纖維素聚合度為2660,這與文獻(xiàn)報(bào)道的苧麻纖維聚合度范圍(2000~2500)接近,并且稍高于文獻(xiàn)中的結(jié)果。苧麻纖維的聚合度越高,說明纖維中纖維素受到的損傷越小。相對(duì)于傳統(tǒng)脫膠強(qiáng)酸、強(qiáng)堿和高溫的處理?xiàng)l件,本研究的脫膠條件比較溫和,纖維素大分子鏈?zhǔn)艿降膿p傷更小。脫膠處理對(duì)苧麻纖維回潮率有一定的提升效果。經(jīng)脫膠處理后,苧麻纖維的回潮率從6.3%分別增加到9.2%、6.5%、12.6%和15.5%,這與文獻(xiàn)報(bào)道的苧麻纖維回潮率(8%~12%)接近。這是因?yàn)槊撃z處理去除了疏水性的膠質(zhì),使纖維的親水基團(tuán)更好地與空氣中的水結(jié)合,親水性增加,回潮率提升。
3 結(jié)論
(1)過碳酸鈉-酸性果膠酶苧麻脫膠工藝的流程短,條件溫和,對(duì)設(shè)備無特殊要求。在過碳酸鈉質(zhì)量濃度8g/L,處理pH=10,處理溫度80℃,處理時(shí)間2h,酸性果膠酶濃度400U/L,酶處理時(shí)間4h的條件下,獲得的苧麻纖維殘膠率為4.27%,束纖維強(qiáng)度為3.35c N/dtex,基本達(dá)到GB/T 20793—2015《苧麻精干麻》要求(殘膠率≤4.5%,束纖維強(qiáng)度≥3.5c N/dtex)。
(2)過碳酸鈉-酸性果膠酶處理能大幅降低苧麻纖維中半纖維素和果膠含量,但是對(duì)木質(zhì)素的去除并不顯著。過碳酸鈉與酸性果膠酶聯(lián)合處理對(duì)苧麻中半纖維素和果膠的去除優(yōu)于它們單獨(dú)處理效果的疊加,表明過碳酸鈉預(yù)處理對(duì)后續(xù)酶催化起促進(jìn)作用,進(jìn)一步提升了脫膠效果。
(3)過碳酸鈉-酸性果膠酶脫膠工藝獲得的苧麻纖維分散性好,白度高,纖維損傷小。
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文章摘自:丁晨坤,王強(qiáng),王平,等.過碳酸鈉預(yù)處理在苧麻酶脫膠中的應(yīng)用[J].印染,2024,50(07):6-10.
